能源危机和环境污染已成为当前人类社会面临的最为严峻的基本问题，这亟需大力发展清洁高效的新型能源转换与储存技术。通过水电解将电能转化为清洁的氢燃料被认为是解决能源和环境问题的最有效途径之一。与碱性水电解槽相比，基于酸性电解质的质子交换膜水电解槽（PEMWE）具有更紧凑的系统设计、更高的电压效率、更高的气体纯度和更大的电流密度等优势，可以实现高的能量转化效率。然而，阳极侧的氧析出反应（OER）动力学迟缓以及催化剂在酸性氧化环境中易溶解失活，明显抑制了酸性电解水的整体转化效率。因此，亟需开发酸性环境中具有高活性和耐久性的OER电催化剂。同时，利用先进的原位谱学技术来实时追踪反应过程中催化剂表界面的原子和电子结构的动态演化过程，深入理解催化反应机理，指导和设计高效稳定的电催化剂具有重大的现实意义。

酸性电解水涉及到多个反应中间体的吸附、解离和脱附过程，反应中间体在活性位点上的吸脱附速度会直接影响催化反应速率。众所周知，过渡金属的d轨道电子排布会直接影响反应过程中含氧中间体的吸脱附，其占用率可以极大地影响其结合强度，控制OER催化反应速率。更多的d-band空穴会导致更多的轨道与O 2p电子重叠，降低*OOH关键中间体形成的能量（*O + H₂O → *OOH+ H⁺ + e^-），从而克服OER的决速步骤，实现高效的OER活性。鉴于此，中国科学技术大学的韦世强教授、刘庆华副研究员和湖南师范大学的苏徽教授合作，通过强化学耦合性的氨基功能化碳策略设计了一种具有可调d-band空穴特性的高负载单原子铱催化剂（h-HL-Ir SACs），实现了高达17.2 wt%的金属负载量。

h-HL-Ir SACs电催化剂在0.1 M HClO₄水溶液中展现出优异的OER性能，在10 mA cm^-2的电流密度下过电位为216 mV，并在259 mV的过电位下即可达到100 mA cm^-2，Tafel斜率仅为43 mV dec^-1。

结合原位X射线吸收精细结构（XAFS）、同步辐射傅立叶变换红外（SR-FTIR）和拉曼（Raman）光谱，作者发现高负载的铱位点可以在初始反应阶段显著调节d-band空穴的数量，并在低电压下迅速在坚固的Ir–N₄活性中心上产生关键的含氧中间体，形成近稳态的XO*–Ir–N₄（X=H/OH）基团，从而在较小的过电位下驱动更大的电流密度，大大增强酸性电催化OER活性和稳定性。

通过关联多种原位谱学表征结果，成功揭示单原子铱电催化剂具有高效酸性OER活性的催化本质，该工作突出了构建新型材料结构的重要性，并加深了对单原子催化剂在促进OER性能方面结构动态演变的理解。