ACS Applied Material Interfaces:杂化硫化钌纳米团簇的氧富集优化光热效应

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第一作者:Houjuan Zhu

通讯作者:Houjuan Zhuong>David Tai Leong

通讯单位:新加坡国立大学


研究内容: 

 光动力治疗由于其低毒、无创激活和高疗效在癌症治疗中具有广阔的前景。与化疗和放疗在内的传统治疗策略相比,光动力治疗有可能将药物的副作用降至最低,并优化组织的选择性。特别是光热治疗(PTT),这是一种利用吸收剂产生热量,从而消灭癌细胞的方法。过渡金属二卤族化合物(TMD)纳米材料在光子治疗领域得到了广泛的应用。据我们所知光热治疗(PTT)需要近红外(NIR)光来实现对组织深层的渗透,而现有的TMD纳米材料在NIR区域没有明显的吸收峰,限制了其治疗效果。作为TMD纳米材料的一类,硫化钌基纳米材料目前在肿瘤治疗等生物医学领域的应用较少。在此,研究人员开发了一种简单的生物矿化辅助自下向上的策略,通过调节氧含量和硫缺陷来合成含氧杂化硫化钌纳米团簇(RuSx NCs)。通过调节Ru / S初始摩尔比的增加,使小粒径的RuSx NCs具有较高的含氧量和硫缺陷,使光热转换效率(PCE)32.8提高到41.9%,高于大多数小粒径无机光热纳米剂。提出的缺陷工程策略使RuSx NCs在活小鼠肿瘤的PTT中具有良好的光热效应,这也证明了进一步探索RuSx NCs在未来生物医学应用中的性能的潜力。   

  

示意图1:本文中的实验示意图

要点一: 

展示了一种生物矿化辅助的自下而上的方法,开发了一系列含氧量和硫缺陷可控的RuSx NCs,用于优化光热癌症治疗。该方法在牛血清白蛋白的辅助下进行Ru阳离子和S阴离子的原位化学反应率高,反应时间短。 通过该化学反应,通过控制RuS的摩尔比,合成富氧的RuSx NCs。这些制备的RuSx NCs在近红外区具有较高的特征吸光度,其光热转换效率值高达41.9% 与其他无机纳米材料相比,RuSNCs纳米材料能够更有效地将近红外光转化为热,达到更高的光热温度。与商用ICG相比,RuSx NCs的光热稳定性较好,为一种可能的癌症治疗方法提供了思路 


要点二:

在合成的RuSx NCs中,氧含量/硫缺陷与光热效应之间存在着很强的正相关系。 随着含氧量/硫缺陷的增加,RuSx NCs的光热转换效率由41.9降低到32.8%。这种富含氧的RuSx NCs光热特性导致其对癌细胞的光热抑制显著增强。 因此,我们的研究不仅引入了一种原位合成方法来开发一类基于RuSx NCs的纳米制剂,而且还根据具体的临床需求创建了另一种设计指南来调整PTT的性能。


1 (A)温和条件下合成RuSx NCs示意图。(B)用于光热消融癌细胞的RuSx NCs示意图。


2: 纳米团簇的合成与表征。(A) RuSx NCs的代表性透射电镜图像。插图:RuSx NCs的高倍图像。(B)不同RuS摩尔比的RuSx NCsDLS光谱(C)所有RuSx NCs在去离子水和1 × PBS (pH =7.4) 60 min(D)去离子水中所有RuSx NCs的紫外-可见光谱。(E)所有RuSx NCs对应的禁带能。(F)合成RuSxNCs粉末在JCPDS卡上的XRD谱图。


3不同初始RuS摩尔比的RuSx NCs的光热效应(A)相同浓度1 mM时,不同RuS摩尔比的RuSx NCs808 nm激光(1 W/cm2)照射5分钟的温度升高。(B)的红外热图像RuSx NCs (1 mM)辐照5分钟。 (C)温度RuSx NCs-1分散体与不同浓度的Ru3 +(0, 0.2, 0.4, 0.6, 0.81.0 mM)辐照时间的函数(0−5分钟)的波长808 nm的激光辐照下(1 W/cm2)。(D)不同浓度和不同辐照时间下的RuSx NCs-1的红外热像图。(E) 808 nm激光照射(1 W/cm2)下,1 mMRuSx NCs溶液和0.1 mMICG溶液在光热加热和自然冷却循环下的光热稳定性研究


4:富氧增强的RuSx NCsPCE(A)应用Beer - Lambert定律获得的808 nm处所有RuSx NCs的浓度与吸光度的校准图。(B) 808 nm激光,1 W/cm2,在808 nm处照射5 min,对PBS和所有吸光度为0.05RuSx NCs进行温度评价。(C)应用冷却周期与驱动力温度的负自然对数的线性时间数据进行传热时, PBS和所有RuSx NCs的时间常数τs(D)所有RuSx NCsPCE和摩尔吸光系数的比较。(E)提出的RuSx NCs缺氧相关的PCE机制。(F)与文献报道的Au NRsAgS2量子点、MoS2量子点、BP量子点、CuS NPsTa2NiS5 NPsCDsWS2 QDs进行对比。


5:体外细胞毒性和光热细胞毒性。A431细胞细胞的可行性(A)(B) MDA - MB - 231细胞孵化与各种RuSx NCs在不同浓度(0−1.0 mM)24 h(C)光照消融A431细胞与不同浓度的孵化RuSx NCs-1解决方案在波长808nm的激光照射5分钟。误差是基于三个标准差平行样品。(D) Calcein AM共染的A431细胞与RuSx NCs-1(00.20.61.0 mM)(C)相同的照射条件下孵育的荧光图像。用Calcein AMPI染色活细胞和死细胞,在图像中分别用绿色和红色表达;比例尺:250 μm(E) PI和钙黄绿素染色A431细胞红绿荧光强度比的比较(D)

 

参考文献

H. Zhu, Z. Li, E. Ye, D.T. Leong, Oxygenic Enrichment in Hybrid Ruthenium Sulfide Nanoclusters for an Optimized Photothermal Effect, ACS Appl. Mater. Interfaces, 13 (2021) 60351-60361.



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