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随着社会的发展和人们生活水平的提高，全球对燃料电池、电解水制氢、高功率电池和超级电容器等能源技术的需求日益增加。同时，由于日益严重的能源危机与环境问题，也亟需寻找性能优异的电极材料来实现对清洁能源的转换和存储。电催化氧还原{attr}3182{/attr}、析氢反应和析氧反应在各种能源技术中发挥着关键作用，包括燃料电池和水分解。开发高效的电催化剂用于能量的转换和存储显得尤为关键。设计开发多功能磷、氮共掺杂钴颗粒镶嵌的多孔碳电催化剂是非常理想的。与此同时，将氧化石墨烯(GO)加入到MOF合成过程中，既可以有效辅助合成MOF，还可以减少GO自身团聚。最重要的是，高温下GO被还原成rGO形成了不饱和碳原子和共轭碳原子，最终能够增加样品的导电性。
图1. (a) P,N-PCCo/rGO 样品的制备流程图. (b-d)样品的XRD图. (e-f)样品的拉曼谱. (g) P,N-PCCo/rGO 样品的BET和BJH曲线 图2. 在2M H2SO4经48h刻蚀后的P,N-PCCo/rGO样品的(a) SEM, (b-g) Mapping, (h) EDS, (i-k) TEM和(l)HRTEM图 图3不同电极析氢过程的(a) LSV极化曲线，(b)相应Tafel斜率和(c)不同电流密度下的过电位；不同电极析氧过程的(d) LSV极化曲线，(e)相应的Tafel斜率和(f)过电位。 图 4 样品在 (a) 0.1 M KOH溶液中1600 rpm 转速下的LSV曲线和(b) 塔菲尔斜率，(c) P,N-PCCo/rGO在不同转速下的LSV曲线和(d)不同电位下的K-L曲线和电子转移数，(e)分别在N2和O2饱和 0.1 M KOH中的CV曲线和 (f) 不同样品的半波电位E1/2和在0.85V 电位下的动力学电流Jk。 近日，南京大学杨绍光教授课题组，将Co2+和二甲基咪唑分别与氧化石墨烯混合，通过静电作用使其均匀吸附在氧化石墨烯的表面和层间。高温热解后得到导电性良好、具有超高比表面积的P,N-PCCo/rGO样品。首先，在10 mA cm-2电流密度下，P,N-PCCo/rGO在电催化酸性析氢和碱性析氧过程中的过电位分别为89 mV和235 mV。随着电流密度增大，P,N-PCCo/rGO的电催化性能显著增强，优于商用Pt/C和IrO2。除了用于电解水，P,N-PCCo/rGO在氧还原反应中也表现出大的半波电位（~0.872 V）和动力学电流Jk（11.76 mA cm-2）。GO在辅助合成的基础上，与多孔碳一起约束Co颗粒的生长。P、N共掺杂及Co颗粒共同造成碳的晶格缺陷，形成多个活性位点，为活性物种提供更多反应通道，进而提升P,N-PCCo/rGO三功能催化剂的酸性析氢、碱性析氧和氧还原的性能。超薄多孔的P,N-PCCo/rGO样品，为设计和实现一系列杂原子（N、P、S等）掺杂非贵金属镶嵌多孔碳/氧化石墨烯多功能催化剂奠定了扎实的基础。 论文信息 Metal-Organic-Framework-derived Co nanoparticles embedded in P, N -dual-doped porous carbon/rGO catalyst for water-splitting and oxygen reduction Wenhua Zhao, Jiangfeng Gong, Yuxiang Yan, Niandu Wu, Boye Zhou, Yongchun Ye, Shaoguang Yang* 文章第一作者为南京大学赵文华博士。 ChemNanoMat DOI: 10.1002/cnma.202200225
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