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H2O2作为一种重要的氧化剂以及替代氢能的清洁能源载体，引起了研究者的广泛关注。目前，工业制备H2O2主要依赖于蒽醌法，该方法会造成环境污染，并且能耗高、释放有毒副产物。与蒽醌法相比，光催化氧还原制备H2O2表现出许多优势，如无污染、低能耗、可操作性强等。当前，已发展的一些半导体光催化剂存在光子捕获能力较差、电荷易复合或者结构难以调控等缺点，这些缺点限制了它们在光催化制备H2O2方面的应用。 最近，供体-受体（D-A）聚合物由于分子结构多变、易于功能化、电子能带结构可调等优点，表现出优异的光电性能，被认为是最有潜力的光催化材料之一。然而，较大的激子结合能、反向的激子复合、难以控制的形貌以及较差的稳定性等缺点使得D-A聚合物的光催化性能仍然较差。解决这些问题最常用的策略是将各种新颖的供体单元与受体单元连结起来，从分子水平合理设计出高效的D-A聚合物光催化剂。但是，分子结构的设计过程往往繁琐复杂，并且涉及一些复杂的{attr}3226{/attr}聚合反应以及贵金属催化剂，这通常是一个试错过程。 基于此，武汉理工大学曹少文研究员团队通过超分子化学方法以及煅烧处理，制备了一种多孔棒状D-A聚合物光催化剂，并获得了高效稳定的光催化产H2O2性能。
该聚合物由苯环、三嗪环、酰胺键以及氰基四部分组成。通过改变煅烧氛围（氮气：NMTx；空气：AMTx，x为煅烧温度），聚合物的组分含量可以得到微调，从而调控其分子结构、电子能带结构、以及微观形貌，使其具有更强的氧化还原能力和更优的光电性能。 开尔文探针力显微镜（KPFM）表征表明，这种分子结构优化的D-A聚合物（NMT400）在光照后表现出更大的接触电势差（∆CPD），从实验上证实聚合物微结构调控策略有利于提高光催化剂的激子分离效率。此外，DFT计算模拟了聚合物HOMO和LUMO能级波函数的分布。NMT400具有空间分离的HOMO和LUMO能级波函数，从理论上证实NMT400具有更高的激子分离效率。 Zeta电位测试以及原位红外光谱证实，NMT400具有更强的质子吸附以及O2吸附和活化能力。此外，增强的O2吸附和活化也可以通过DFT理论计算进一步证实。基于这些优点，这种多孔棒状D-A聚合物（NMT400）表现出优异且稳定的光催化产H2O2性能。该工作同时也为设计高效D-A聚合物光催化剂提供了一个简单有效的新策略。 论文信息 Calcination-regulated Microstructures of Donor-Acceptor Polymers towards Enhanced and Stable Photocatalytic H2O2 Production in Pure Water 文章的第一作者是武汉理工大学的博士生杨超。 Angewandte Chemie International Edition
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