Angew. Chem. :原子桥联结构碳基催化剂优化二氧化碳电催化还原

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电极材料表面结构与性质直接影响电化学反应过程。为了实现更好的催化活性和稳定性,调控中心金属原子的结构与性质,制备丰富活性中心和优异催化性能的电催化剂具有重要的研究意义和实际应用价值。


近日,山东大学的张进涛教授团队提出设计原子桥联结构的碳基催化剂,为优化电催化性能提供了新策略。该工作报道了一种具有Ni2-N4-C2原子桥联结构的碳基催化剂,用于高效电还原CO2制备CO。在H型电解池中,CO的法拉第效率达到了96.6 %,而在流动池中其法拉第效率高达97.8 %。

作者通过静电纺丝纤维的碳化过程调控策略制备具有原子桥联结构的碳基催化剂。X-射线光电子能谱,同步辐射X-射线吸收光谱和球差电镜结果表明,随着煅烧温度的升高,锚定镍金属原子的配位氮含量逐渐降低,其微观结构发生了从单核位点(Ni-N3-C,900 ⁰C)到双核桥联结构(Ni2-N4-C2, 1000 ⁰C)再到镍金属团簇(Ni4-N-C, 1100 ⁰C)的演变。

同时,原位红外光谱分析与DFT理论模拟计算表明,Ni2-N4-C2原子桥联结构可以促进CO2的协同活化,进而形成有利的CO双位点桥式吸附。分波态密度和差分电荷密度计算表明,Ni2-N4-C2桥联结构的d带中心更靠近费米能级,有助于提高活性位点对CO2吸附;未占据轨道的存在可以适当地调节吸附中间体的轨道杂化,使桥联结构催化剂具有较低的CO2活化能和CO脱附能,实现了高效的二氧化碳电催化转化。该工作为构建具有原子桥联结构的碳基催化剂,优化电催化二氧化碳还原性能提供了一种新策略。

论文信息:

Atomic Bridging Structure of Nickel–Nitrogen–Carbon for Highly Efficient Electrocatalytic Reduction of CO2

Xueying Cao, Prof. Lanling Zhao, Bari Wulan, Dr. Dongxing Tan, Qianwu Chen, Jizhen Ma, Prof. Dr. Jintao Zhang


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202113918


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