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研究背景
on>近年来，金属有机框架 (MOF) 以其可调控的晶体结构、超大的比表面体积和可调的孔隙结构等性能常用作电解水析氧反应（OER）的催化剂。非晶化和界面工程常被用来提升 MOF 作为 OER 反应电催化剂的活性，前者可以提高活性位点的数目，后者可以提升 OER 反应过程中的电子传输速率。因此，结合两种策略设计合成一种非晶/结晶异质结对提升 MOF 作为 OER 催化剂的活性极具前景。
为此，郑州大学许群课题组利用超临界二氧化碳辅助合成 MOF 的方法，利用二氧化碳调控 NiFe-MOF 晶体生长的过程，最终生成由无定形 NiFe-BDC 与结晶的 FeNi-MIL-88B 组成的 NiFe-MOF 异质结，并研究了 NiFe-MOF 异质结形成的机理，进一步通过电化学性能表征，证明了材料有较高的活性位点数目与较快的电子传输速率，具有较好的 OER 催化性能。该成果发表于学术期刊 Chemical communications.
研究亮点
亮点 1：超临界二氧化碳辅助合成非晶/结晶 NiFe-MOF 异质结
▲ | Scheme 1. Illustration of the synthesis of c/a-NiFe-MOF. |
▲ | Figure 1. (a-b) SEM and TEM images of c/a-NiFe-MOF, (c) HRTEM image of the nanoparticles in c/a-NiFe-MOF. (d) HAADF-STEM image of c/a-NiFe-MOF, and (e) the corresponding EDX elemental maps of c/a-NiFe-MOF (f) XRD patterns of Ni-MOF, Fe-MOF, c/a-NiFe-MOF and the simulation of Fe-MIL-88B. |
▲ | Figure 2. (a) FT-IR spectra of c/a-NiFe-MOF, Fe-MOF, Ni-MOF compared with the spectrum of H2BDC and (b) their corresponding Raman spectra. |
亮点 2：揭示 NiFe-MOF 异质结形成的机理
▲ | Figure 3. Illustration of phase-transformation process during the synthesis of c/a-NiFe-MOF. |
亮点 3：NiFe-MOF 异质结具有较高的 OER 催化活性
▲ | Figure 4. (a-b) LSV curves and Tafel plots of different catalysts. (c) Chronoamperometric curves for long term stability tests of c/a-NiFe-MOF at current density 23 mA cm-2 and LSV curves of c/a-NiFe-MOF before and after 500 cyclic voltammetry (CV) curves. (d) The schematic illustration of space-charge region at the interface of the c/a-NiFe-MOF heterostructure. |
论文信息
CO2-assisted synthesis of crystalline/amorphous NiFe-MOF heterostructure for high-efficiency electrocatalytic water oxidation
Yifan Li, Wenjie Ma,* (马文杰，郑州大学) Huanhuan Yang, Qingyong Tian, Qun Xu,* (许群，郑州大学) Buxing Han*(韩布兴，中国科学院化学研究所)
Chem. Commun. , 2022
http://doi.org/10.1039/D2CC01163H
主要作者
李一帆 硕士，现就读于郑州大学材料科学与工程学院，主要研究方向为金属有机框架的制备与催化应用。 马文杰 工学博士，郑州大学河南先进技术研究院教师，主要从事金属有机框架（MOFs）衍生异原子掺杂碳材料的结构调控及在环境/能源催化中的应用，已在 Chemical Engineering Journal、Carbon 及 Journal of Hazardous Materials 等期刊上发表多篇 SCI 论文，多篇文章先后入选 ESI 高被引论文。 许群 教授，博士生导师，现任郑州大学河南先进技术研究院执行院长，“绿色合成技术与材料制备”河南创新团队负责人。中国化工学会超临界流体协会理事，长期从事绿色化学手段制备功能性纳米材料的研究工作。作为通讯作者发表 SCI 论文 200 多篇，获得发明专利 20 余项。主持国家级基金项目 7 项，包括国家自然科学基金河南省联合基金重点项目 1 项，以第一完成人获得河南省自然科学一等奖 1 项，科技进步二等奖 3 项。 韩布兴 教授，中国科学院化学研究所研究员、英国诺丁汉大学荣誉教授，中国科学院院士、发展中国家科学院院士、英国皇家化学会会士。中国化学绿色化学专业委员会主任；曾任国际纯粹与应用化学联合会（IUPAC）绿色化学分会主席，IUPAC 第三学部领衔委员、中国化学会化学热力学与热分析专业委员会主任等。主要从事化学热力学与绿色化学的交叉研究，在超临界流体、离子液体等绿色溶剂体系化学热力学、绿色溶剂在化学反应和材料合成中的应用研究方面取得系统性成果。已发表论文 600 余篇，在重要学术会议做大会报告 100 余次。
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